В свое первое большое путешествие Карлос-Мария Мояно отправился вместе с выдающимся ученым и путешественником Франсиско Морено в качестве его помощника и картографа. В 1877 г. они в течение 4 месяцев исследовали Патагонию и Чилийско-Аргентинские Анды, поднялись по реке Санта-Крус до ее истока – озера Лаго-Архентино, а затем открыли озера Вьедма и Сан-Мартин близ границы Чили и Аргентины.        Свое следующее путешествие в 1878 г. Мояно уже совершил самостоятельно. Следуя через нижнее течение реки Сенгер в Центральной Патагонии, он установил гидрографическую картину этого района, исследовав реку Рио-Чико до ее верховий и открыв озеро Кирога, а летом 1879–1880 гг. пересек всю Центральную Патагонию вдоль 44-й параллели в намерении повторить путь Джорджа Мастерса. Не дойдя до склонов Анд, путешественник повернул на север и обследовал всю предгорную полосу вплоть до 39-й параллели (ю. ш.). В следующем году Мояно поднялся по Рио-Чико почти до ее истока и, идя на север вдоль Патагонских Анд, на склоне горного массива Себальос (2748 м) открыл верховья Рио-Десеадо, а к северу от них – обширное ледниковое озеро Буэнос-Айрес (Хенераль-Каррера), расположенное на границе Чили и Аргентины и имеющее сток в Тихий океан. Идя далее на север, путешественник вступил в «приветливую область лесов и лугов, оазис Патагонии», в бассейн верхнего Сенгера, который собирает воды, стекающие с восточного склона Анд в полосе между 46º и 44º ю. ш. Оттуда он спустился по долине Сенгера до озер Мустерс и Колуэ-Уапи и по рекам Рио-Чико и Чубут вышел к побережью Атлантического океана. По материалам своих путешествий Мояно составил топографические карты Центральной Патагонии.