В 1908 году Дурылин начинает посещать лекции в Археологическом институте. Он слушает спецкурсы по истории, первобытной археологии, древнерусской литературе, истории искусства, иконописи. Через два года поступает на заочное отделение факультета археографии (изучение методов издания письменных источников и истории публикации документов), избрав специальностью историю литературы и искусства. По частям собирает у друзей 40 рублей для первого взноса.
В выборе именно этого института, по-видимому, сыграли роль и увлечение этнографией и археологией, любовь к Русскому Северу, к русской старине и тяга к путешествиям. Дурылин почти каждый год отправляется в путешествия, то самостоятельно, то с геологической партией по командировке института: в 1906, 1908, 1911, 1914, 1917 годах — по Северу. Задания научных командировок совпадают с его собственными интересами. Он записывает образцы северного фольклора — песни, частушки, сказки, заговоры, причитания, плачи, считалки, свадебные обряды… Зарисовывает архитектуру северных церквей, делает их замеры, описывает иконы, иконостасы. Набрасывает схемы береговых линий и островов материкового происхождения в Ледовитом океане. Делает выписки из церковных книг. Он совершает открытие — доисторический Кандалакшский вавилон. Его описания природы, пейзажей открывают нам истинного художника, тонко чувствующего красоту.
«Весь восторг, вся нежность севера перед нами. На солнце ещё сияют дальние синие вершины, и на всём — его тихий вечерний неугасающий свет. Смолкают птицы. Странная солнечная тишина почти не нарушается привычным и, кажется, созвучным ей шумом реки. Старые светлые леса, то взбегая на горы, то клонясь к лодке, то синея высоко, высоко в солнечных лучах, то двигая бесшумно и бессонно ветвями, исполнены необычной, непонятной нам силы и тайны». Это из очерка «За полуночным солнцем». А вот фрагмент из описания водопада: «…Вода в нём шипит, крутится, взлетает вверх тысячами фонтанов, выбрасывает целые хлопья белой пены, похожей на мыльную воду, вода бьёт ключами, сплетается в причудливые кружева, вертятся тысячи водяных прялок, и над всем этим стоит лёгкий воздушный навес серебряных и алмазных брызг и капель, горящих на солнце, как мельчайшие бриллианты» (очерк «Под северным небом»).
В разное время Дурылин берёт с собой в путешествие кого-нибудь из своих учеников и друзей (Колю и Ваню Чернышёвых, Игоря Ильинского, Всеволода Разевига, Георгия Хрисанфовича Мокринского), брата Георгия. Побывал несколько раз на Соловках, в Архангельском и Олонецком краях, в Петрозаводске, Кижах, Лапландии, Кандалакше, у Ледовитого океана возле берегов Норвегии, в Кеми и Пудоже. В 1909 и 1910 годах путешествует по Волге, Каме, древним русским городам. Сергей Николаевич слушает «святые звоны Ростова», с философом Эмилием Карловичем Метнером, осматривает старину, радуется «неразлюбленной Руси» в Ярославле, Костроме, Угличе с Маргаритой Кирилловной Морозовой и её сыном Микой (в будущем литературоведом, исследователем творчества Шекспира. Портрет Мики, написанный Валентином Серовым, широко известен любителям живописи). В это время Сергей Николаевич увлёкся изучением древнерусской иконописи, которая для него была «как бы алтарём „Софии“, пристанищем русского народного гения: и веры, и мысли, и красоты». Тема его выпускной работы в институте — «Иконография Святой Софии».
По итогам северных путешествий Дурылин издал ряд работ: путевые очерки, написанные пылко и романтично «За полуночным солнцем. По Лапландии пешком и на лодке» с фотографиями В. Разевига и посвящением ему (1913); исследование «Кандалакшский Вавилон: к изучению северных лабиринтов» (1914); «Под северным небом. Очерки Олонецкого края» с фотографиями Коли Чернышёва и посвящением ему (1915). Эти и другие работы были представлены Дурылиным в качестве отчётов в институт и напечатаны в «Отчётах Московского Археологического института». Затем вышли отдельными изданиями.
В 1913 году на общем собрании Общества изучения Олонецкой губернии под председательством А. Ф. Шидловского Дурылин был избран действительным членом общества. Шидловскому — вице-губернатору Олонецкой губернии, краеведу — Дурылин посвятил статью «Из скитаний по русскому Северу (На Заячьих островах)», опубликованную в «Известиях Архангельского Общества изучения Русского Севера» (1912). Через год там же была опубликована статья «Древнерусская иконопись и Олонецкий край», переизданная отдельной книжкой в Петрозаводске.
Работы Дурылина, посвящённые Северу, до сих пор не утратили своей актуальности. И через 100 лет после их написания в 2013 году по материалам этих статей Е. А. Агеевой был сделан доклад на Всероссийской научной конференции «Святые и святыни Обонежья», которая прошла в Пудожском районе Карелии на Водлозере, где побывал в своё время Дурылин.
(Интерес к этнографии проявился ещё в детстве, когда четырнадцати- и пятнадцатилетний Серёжа Дурылин, живя летом на Волге в районе Рыбинска и Ярославля и не читая ещё никаких этнографических книг, увлёкся собиранием этнографического материала: записывал с голоса песни, присказки, зарисовывал и описывал утварь и другие старинные предметы.)
Путешествия по Северу проходили в тяжёлых условиях: чаще шли пешком по трясинам, мхам, оленьим тропам, иногда сутками без сна, полуголодные, мокли под дождём, людей пожирали тучи комаров, на утлых судёнышках плыли по бурлящим озёрам. Физически слабому и не крепкому здоровьем Дурылину непросто было вынести все эти тяготы, однако он пронёс через всю свою жизнь глубокую светлую любовь к Северу.
Игорь Владимирович Ильинский — народный артист СССР — описал путешествие в Олонецкую губернию в 1917 году. «Сергей Николаевич Дурылин собрал несколько своих учеников и повёз нас в далёкую экспедицию от Археологического общества. Путешествие это было особенно увлекательным и оставило неизгладимое впечатление. <…> Мы проходили пешком по тридцать километров в день, плыли целыми днями в лодках и хорошо познакомились с этим краем. Были на знаменитом водопаде Кивач, который сохранял тогда ещё девственную неприкосновенность. <…> Полюбил я всей душой старинные деревянные русские церкви. <…> Более трёхсот вёрст мы проехали на настоящих перекладных. Как будто мы перенеслись в прошедший век и познали казённые „прогонные“ по „открытому листу“, по которым дают лошадей на тракте. Повидали даже „станционных смотрителей“, у которых надо было, как встарь, требовать лошадей. <…> Там, где было много воды и дороги плохие, перекладные иногда заменялись лодками, в которых нас на вёслах везли по озёрам дежурные девки с песнями и весёлыми шутками».
Во время этой поездки Сергей Николаевич и его любимый ученик Коля Чернышёв читают книгу «Общечеловеческие корни идеализма», «устанавливающую философское родство колдуна и Платона в соседстве с колдунами». Беседуют с батюшкой о. Александром «за чаем и морошкой» о колдовстве, о колдунах. Этот интерес не случаен. Колдовские ритуалы интересовали его наряду с фольклором северных народов, говорами, деревянными церквями и древними иконами. Священник Сергей Алексеевич Сидоров — в то время юный друг-ученик Дурылина — вспоминает, как однажды они с Дурылиным 31 января «в день шабаша великого», как стояло в древних книгах, приготовили ведьмовское зелье по рецепту, приведённому у Кизеветтера, и, сидя в корытах в комнате Дурылина в Обыденском переулке, натёрли себя этим зельем. «Я очнулся у окна на полу, — пишет С. Сидоров, — покрытый сверху скатертью и десятым томом Владимира Соловьёва. Память оставила удивительную серую тайну, какой-то пустой нарыв да ненависть ко всему миру, что родил с собою ведьмовский неудачный полёт». Увлечение оккультизмом было распространено в то время среди интеллигенции, в том числе и среди молодых людей, группировавшихся вокруг издательства «Мусагет». Не избежал его и Дурылин. В той или иной степени к оккультизму, к антропософии были причастны Вячеслав Иванов, Андрей Белый, Павел Флоренский. Популярность оккультических и теософских течений Н. А. Бердяев объясняет «неспособностью церковного богословия ответить на запросы современной души».